低濃度Rh触媒による合成ガスから低級アルコールの選択的合成法に関する研究

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低濃度Rh触媒による合成ガスから低級アルコールの選択的合成法に関する研究

フォーマット:
助成・補助金
Kyushu Univ. Production 九州大学成果文献
タイトル(他言語):
Synthesis of C_<2+> Alcohols from Syngas over Supported Metal Catalysts Containing Small Amounts or Rh
責任表示:
岸田 昌浩(九州大学・工学部・助手)
KISHIDA Masahiro(九州大学・工学部・助手)
本文言語:
日本語
研究期間:
1993-1994
概要(最新報告):
1.Ir-Mo-(Rh)触媒の作用機構。Ir、Mo単独触媒では活性が低くC2以上のアルコール生成も認められないが、Ir-Mo触媒では著しい活性の向上が見られ、C2以上のアルコールの生成も認められるようになる。そこで、各触媒のXRD測定を行ったところ、Moは単独の場合にはMoO_2の状態であるが、Ir-Mo(Rh)触媒ではMoが金属にまで還元されていることがわかった。これは、Irが水素をスピルオーバーし、その活性な水素がMoを低温で還元していることが示唆された。また、TPR実験からIrはCOもスピルオーバーしてMo上に供給し、金属Mo上で反応が起こっていることが示唆された。 2.Ir-Mo-Rh系触媒の組成比などの影響。Ir-Mo-Rh触媒において、金属担持順序の影響を調べたところ、担持順序によって活性が大きく異なりIrを後から担持した方が活性が高くなることが分かった。また、触媒組成比を変化させて活性向上を試みた結果、触媒活性はIr担持量に対してリニアに増加し、Mo担持量に対してはMo/Irモル比=約0.5に最適値があることがわかった。 3.担体及び第4成分添加効果。Ir-Mo-Rh触媒の担体効果と第4成分添加によってC_<2+>アルコール選択性の向上を図った。担体としてジルコニアを用いた場合と、第4成分としてLiを添加した場合にC2以上のアルコール選択率が非常に高くなることがわかった。 4.マイクロエマルションを利用した新規触媒調製法。この方法は、マイクロエマルション中で触媒超微粒子を作製し、その微粒子を凝集することなく担体に担持させるというものである。この方法を用いてRh触媒の高活性化すなわちRh担持量の低減化について検討した結果、この方法で調製した触媒は従来の含浸法によるものよりも触媒金属粒子径がはるかに小さく、従来法触媒よりもCO水素化活性が著しく高かった。また、アルコール選択率も比較的高くアルコール生成の観点からのRh担持量の低減化を図ることができた。 続きを見る
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